Николай Константинович Симонов родился (21 ноября) 4 декабря 1901 года в Самаре, в семье управляющего мукомольной фирмы. После гимназии поступил в 1918 на вечернее отделение Самарской художественно-промышленной школы.
В 1921 году Симонов поступает на факультет живописи петроградской Академии художеств (учился у О.Э. Браза, А.А. Рылова, К.С. Петрова-Водкина). Однако, несмотря на успехи в академии, Симонов предпочёл театр, о котором мечтал со школьных лет.
В 1922 году он поступил в Петроградский Институт сценических искусств (сразу на второй курс Л. С. Вивьена). Некоторое время оставался студентом сразу двух учебных заведений, но в 1923 году был отчислен из академии по собственному желанию. В 1924 году Симонов окончил Институт сценических искусств и был приглашён в труппу Александринского театра.
Однако сразу прийти в театр ему не удалось – он был на год призван в Красную армию. Вернувшись, Николай проработал в театре семь лет и сыграл несколько ведущих ролей.
В 1931 году Симонов уехал из Ленинграда в Самару, где возглавил краевой драматический театр. В 1934 году Симонов вернулся в Александринский театр и больше уже не покидал его.
Но Николая Симонова помнят не только по театральным работам: среди его ролей в кино широко известны Петр I в одноименном фильме и Федор Протасов в «Живом трупе». Всего актером было сыграно с 1924 по 1971 годы более 30 ролей в кино.
Николай Симонов умер 20 апреля 1973 года. Похоронен на «Литераторских мостках» Волкова кладбища.